HLV người Hà Lan được bổ nhiệm làm thuyền trưởng của Quỷ đỏ vào mùa hè năm 2014, sau khi câu lạc bộ chia tay David Moyes. Ông đến Old Trafford sau khi dẫn dắt Hà Lan về đích ở vị trí thứ ba tại World Cup 2014.
Mặc dù được trao hợp đồng 3 năm tại Man United, Van Gaal đã bị sa thải chỉ sau 2 mùa giải dẫn dắt và được thay thế bởi Jose Mourinho vào mùa hè năm 2016. Huấn luyện viên người Hà Lan đã cán đích ở vị trí thứ tư và thứ năm cùng Quỷ đỏ, đồng thời giành cúp FA năm 2016.
Van Gaal không mấy được yêu thích ở M.U, nhưng ít nhất ông không đến với Quỷ đỏ bởi lý do tiền bạc. Vợ ông, Truus, kể lại: “Ông ấy không nghĩ tiền bạc quan trọng đến thế. Tôi nhớ khi Manchester United quan tâm đến Louis. Ed Woodward, ông chủ lớn, muốn gặp Louis và đại diện tại một khách sạn.”
“Louis nói, ‘Tôi không có người đại diện và ông có thể đến nhà tôi ở Noordwijk’. Vậy là ông ấy đến ngồi ở đây, nơi bạn đang ngồi bây giờ, tôi đặt xuống một tách cà phê và một lát bánh ngọt cho ông ấy và đi vào làng.”
“Khi tôi quay về nhà, ở đó, Louis đã đợi sẵn tôi. Với khuôn mặt tự hào và hai cánh tay dang rộng, ông ấy hét lên: ‘Đây là huấn luyện viên mới của Manchester United!’. Ông ấy thậm chí còn mở sâm panh, mặc dù cả hai chúng tôi đều không thích uống lắm.”
“Tôi nói, ‘Vậy, chúng ta sẽ kiếm được bao nhiều?’ Té ra điều đó vẫn chưa được thảo luận. Vài ngày sau, Woodward gọi lại, Louis nói đùa: ‘Vợ tôi muốn biết tôi sẽ kiếm được bao nhiêu, hahaha’. Và rồi ông ấy không thương lượng về nó. Ông ấy gần như ngại nói về số tiền mình nhận được.”